故事的关键，是集合了炼金术的最高技术被制造了的「人工生命体(怪物)克米」。克米是模仿蝗虫、SL(蒸汽火车)等世上存在的万物而制造的生命体。数量为101只，保管在名为骑士炼金卡牌（Ride Chemy Card）的卡片中。然而，严密保管着的克米突然跳出卡片，被解封。

主人公是偶然卷入该事件的高中生·一之濑宝太郎。宝太郎被托付变身腰带，被赋予回收逃出的克米的使命。

宝太郎通过将2张骑士卡装进Gotchard驱动器，与克米融合变身成假面骑士Gotchard。克米只要与善良的心相呼应，就会成为人类的伙伴，是令人鼓舞的存在。另一方面，克米与人类的恶意结合的话，也有产生怪人·玛尔加姆的危险，具有善与恶表里一体的性质。

故事中有101张卡的奇妙组合，使Gotchard变身成各种各样的样子，宝太郎的口头禅是“GOTCHA!”。这是英语的俚语，意思是“干了”或“抓住了”，宝太郎为了把101个克米全部“GOTCHA”而四处奔走

A mysterious alchemist studies and experiments to create "living creatures" called Chemies. Unfortunately, the cards holding them that should have been kept secret are accidentally unleashed on the world. High school student Houtarou Ichinose is tasked to retrieve all the Chemies released around the world. Using the Grasshopper Chemy, Hopper-1, and the Steam Locomotive Chemy, Steamliner, he transforms into Kamen Rider Gotchard!

錬金術…。

卑金属から貴金属を錬成する、その秘術によって、この世の万物を模した人工生命体＜ケミー＞を生み出していた。

その数、101体。

ケミーは＜ライドケミーカード＞に封印、慎重に保管されていたのだが、何者かによって一斉に開放されてしまった！

善なる心と響き合えば人間の仲間となるケミー、しかし、人間の悪意と結合すれば怪人マルガムへと変貌してしまう…。

現代の世に放たれたケミーを回収せよ！

悪意と結合したマルガムを倒し、ライドケミーカードに封印せよ！